Excitation and relaxation of the electronic subsystem in solids after high energy deposition [Elektronische Ressource] / Nikita Medvedev. Betreuer: Baerbel Rethfeld
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Excitation and relaxation of the electronic subsystem in solids after high energy deposition [Elektronische Ressource] / Nikita Medvedev. Betreuer: Baerbel Rethfeld

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ertExcitationNaturwissenscandungrelaxationRethfeldofAusspracthehenelectronicBetreuer:subsystemter:indersolids386afterakhighDoktorenergygenehmigtedepB?rbositioneitgutacDissertationDr.NikitaUrbassekA.haftlicMedv23.03.2011edeverleihVdesomademiscFGradesacderhhaftenbDissertationereicDr.helPhZwysikhderProf.THerbecM.hniscDatumhenwissenscUnivhenersit?the:KaiserslauternDzurViiAbstract∼∼2cusesdissertationTconontainsstoppingthehanismstheoreticalestudiesandpherformedtheonofthedotopictoofbakineticshighexcitationenergythedepdissipationositionmointhematter.kThe(wexcitationsorkFfowithcusesappliedontheelectronictheexci-SiOtationthatandformedrelaxationmoprotcessesstagesonosition,ultrafastexcitedtimescales.dierenEnergypre-depstartosition(electronbIytermediatemeansV),offewinThetenseerimenultrashortenergy(fembtosecond)ions,laserte-Carlopulsestheorofbelectrons,yImeanstensofsubsystemswiftdeceleratedheabvypronouncedionsandirradiationpropagationhadescribvthrougheTheaorkcertainthesimilarities:thetheitsnalplaceobservsubsystemsableDierenmaterialapplicablemoexcitationdicationsbresultted:fromIathenenergyumofbV),erfooftoproofcesses100onnallydierentotVtimescales.lighFirst,willthewithelectronicobservexcitationthebexcitationyephotoabsorptionirradia-orheabclassicalyjectoryionTMC)impactdescribtakofestheplaceproonkineticssubfemelectrontosecondoftimescales.

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Published 01 January 2011
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ExcitationandrelaxationofhaftenM.destheZwelectroniche:subsystemGradesinDr.solidsProf.afterwissenschigherleihenergyademiscdepderositionDissertationDissertationelNikitahA.HerbMedvDatumedevhenVDomungFakachenhDoktorbNaturwissenscereicgenehmigtehBetreuer:PhB?rbysikRethfelddereitgutacTter:ecDr.hniscerthenUrbassekUnivderersit?thaftlicKaiserslauternAusspraczur23.03.2011V386iiAbstract


2
dissertationcontainsthetheafteretheoreticalinstudiesthesispyerformed(inonsteps.thedelstopicshalloftala(Ahighrstenergyregime.depcannotositiononinelectronicmatter.willThehighwenergiesorkresultsfomaterialcusestheonexcitationelectronicsecondaryexci-oftationksandtherelaxationdueprodelscesseswonofultrafasttakingtimescales.materials.Energytdepsenositionfrombenergiestexcitationsandymeanswnof(visibleincomparedtenseorultrashortb(femswifttosecond)ralasertopulsesyorinitialbAuger-redistributionyearlymeansofpresenofswiftinheaevyfronionsionicirradiationofhaedvallepresenafocertainearlysimilarities:energythedepnalinobservofabletmaterialformomecdicationseresultinfromwilladescriptionTheexcitationenumthenbcuserinofelectronsproecessescomingonadierenelectrontt).timescales.bFirst,exptheations.electronichighexcitationassumedbcausedytionphotoabsorptionvyorAsymptoticalbMonyisioneimpactelectronstakimpactesjectile,placeofoncreationsubfemholes.tosecondulatetimescales.(rstThenoftheseelectronicexcitedtarget,electronsinpropagateionsandelectronicre-willdistributewntheirellenergyofinelectronicteractingisamongthethemselvwhiceseandyexcitingthroughsecondarythegenerationsTheoftelectrons.orkThiscusesttheypicallystagestaktheesdissipationplaceitsonosition,femplacetosecondthetimescales.subsystemsOnexcitedtheDierenordermoofapplicabletensdierentoexcitationhhanismsundredsbfempre-tosecondsted:thetheexcitedIelectronsstartaretheusu-ofallyenergythermalized.(electronTheofenergykexcV),hangeIwithfotheonlatticetoatomstermediatelastsofup(to100tensV),ofnallypicoseconds.doThetolatticefewtempVeratureexcitationscanlighreacThehwillmeltingepwithoineriment;observthenFthethematerialenergycoexcitationolstodoewnbandirradia-recrystalizes,withformingheatheions,nalclassicalmoTdiedjectorynanostruc-te-Carlotures,TMC)whicappliedhdescribaretheobservofedbexptheerimenoftallypro.theThekineticsproelectrons,cesseselectrononandeacofhIprevioussimsteptheformstagethetensinitialfs)conditionskineticsforthethesubsystemfollosilicawingSiOstep.)Thtracus,oftodecelerateddescribtheestoppingtheItnalbphaseshotransitionthatandwformationpronouncedoftnanostructures,excitationonethehasandtosubsystemsstartformedfromtothepropagationvelectrons,eryhbbeginningdescribandbfollomowbased~ω/Egap
L− t < 60
L−
diusion).Onlatertributionearlierlasertimescales,reectstheerythermalizationthetimeectraofones.electronsdeterminationcancanbfromeparabestimatedFaswithadtimestatisticalwhenteractiontheofparticle-reectivitandelectronthetallyenergyexplainedpropagationdueturnsisfromhes:theTherefore,ballistichestolothewithdiusivectraeloone.rateAsthesotheonmoasintheerimenelectronssiliconaretothermalized,high-inoneorcanectraapplyumtheourTofwdecao(e.g.TfullyempweraturedistributionMolongdel.tallyItowillonebradiationethedemonstratedthermalized)hodemonstratedwthetoerimencomirradiationbine(visiblethetheMCosed.outputmwithallythethetwswforodescribtempsystem,eratureresultsmoagreemendel.onTheuenceresultsfemofethisthecomybinationydemonstrateirradiation.thatexpsecondaryedionizationsemittedpladiatedybaellvAeryharacteristicimpphotonortanradiativtofroleholeforthetheytracThiskofformationmainprowcess,aleadingandtoenergyenergyexpstorededintthetholeresults:subsystem.servheatThisenergyreectsstor-energyagespcausesenergyaThesignicanerimentgodelatylatedoftheheatingobservandorprolongssemiconductortheenergytimescalest),ofdellatticemmoisdicationsonupeloptoratetensdelofthepicoseconds.electronsFsubsystemorandinthetermediatetheenergiesdamage.ofeectivexcitationthe(XUV-VUVelectroniclasercpulseopticalexcitationinofomaterials)withImeasuremenappliedtransientheandMonthresholdte-Carlowithsimlaserulation,bmoapplieddiedestimatewherefreenecessarydensitandafterextendedtensitinVUVorderpulsetoFtakmetals,eerimeninobservtospaccounoftphotonstheirra-electronicaluminbandcanstructureeandwPwithauli'sresults.principletforcelectronstimewithinatheemissionconductiontoband.eIyofolicequationsshellthe(functionapplythefs),newdistributionmethoofdelectronsfornotsemiconductorsetandthermalized.fordis-metalsconsistsontexamplesoofbrancsolidlosiliconenergyandasalumindistortedum,ermi-distribution,respaectivhighelytail..theIterimenwillobservbspedemonstratedemonstratedwthatdierenforbranctheofcasetheofob-semiconductorsedhanismsthenalshellkineticemissionenergytheofwfreedistribution,electronsBremsstrahlungisectramhighuc(nonhtail.lesscomparisonthanexpthetstotalaenergyoproagreemenvidedofbcalcu-yspthewithlaserexppulse,tallydueedtoFthetheenergyofspwithenwtphotonstolighoavmoercomenamedionization"extendedpultipleotenequation"tials.propItBasedwtheasdevfoundedthatultipletheequation,nalmototaladdition-nincludesuminboferwithofphononicelectronsofexcitedlatticeballoyforadirectsingleofphotonconditionsiscrystalsignicanOurtlydellesselythanesmecdynamicsdiusiontheonsub-Abstractdynamicalerties,hangeslatticetheandpropivand.heating,Thetheconceptareofvango'eectivdetenergyexpgap'talistsinthetrotducedyforthecollectivdamageeofelectronicirradiatedexcitation,awhictosecondhpulse.Zusammenfassung
DieseDissertationde"fr?hen(100bhenescwhreubthen.theoretiscSekund?relektronenheoliscUnMa-tersucmehrerhLicungenwzurhlagHodasscMohen-eitergiedepositionositionwinmitMaterie.micDiemitScexphdurcwTerpunkteAnregungliegenDynamikaufherdendeutlicelektronisckhendieAnregungendurcsosicwienacdenhenRelaxationsprozessenhiedeneaufterscultrakurzenIcZeitskheralen.Energie),En-mittlerenergiedepletztendlicositionVdurcErgebnissehhultrakurzec(Fscemdietosekunden)te-CarloLaserpulseMithoherdurcInjektilen,tensi-dietatRedistributionoen.derhdurcAnregungsfronhSubsystemscnichnellehriebscbasierenhhwDieseereonzenIonenaufhabderendereinigedenGemeinsamkdeseiten:VDiedelle,bf?reobachehvtbarenbMaterialvceranderungen(ElektronensindedasescResultatmitdivereicerserV)Prozessederaufenigenvhersct).hiedenenerdenZeitsktellenalen.vZuerstdieregenhePhotoabsorptionBestrahlungbzw.scIoneneinscIonenhlag,heaufjectoryeinerTMC)subfemerwtosekun-wirddenonZeitskdenalaondasanf?nglicelektroniscElektro-hevSystemdiean.L?DieseescangeregtenwirdElektronenhpro-Elektronenpropagationpagieren,hervvimerteilenioniscihreDabEnergiedieunttereinander,bundwerzeugenDiusionsmecSekund?relektro-Pnen;W?rmed-diesangeschlaufen.hiehArbtkttriertypischherwdieeiseStadieninnerhalbEnergiedissipationvhonDepFinemelektronisctosekunden.SubsystemenInnerhalbangeregtenvterials.onersczehnMobisanhendbarundertunFhiedlicemAnregungen,tosekundenerdensindorgestellt:diehangeregteneginneElektronenhoinhenergetiscderAnregungRegelmitthermalisiert.kDerVEnergieaustauscbhh?ftigemithdendemGitteratomenEnergiebdauerthbisezuundzehnhPikElektronenanregungosekunden.wDieeGittertemp(siceraturtbareskhannDiedenwScmithmelzpunkterimenerreicBeobachen,tungendanacerglichF?rk?hlthosichenergetischMaterialanregungdashMaterialmitabhnellenundhrekristallisiert,erenwwirdobklassiscei"AsymptoticalesraexpMonerimen(AtellMethobveobacendet.hihrtbaredieNanostrukturenvformenElektronenkhann.EinscDievErgebnisseProeinesdiejedenheScderhrittesnen,stellenErzeugungdieonStartbundedingungenAugerf?rderdencfolgendembSchriebhrittEsdar.gezeigt,WillsicmandurcdendienaleneinePhasenhubortretendeergangtundelektroniscdieundBildunghenvbildet.oneiNanostrukturenannbElektronenpropagationeschhreibmiten,dellenmescussenmanerden,daheraufallehanismenSc(z.B.hrittearabvheoniusionsgleicBeginnung).~ω/Egap
alenberechneeinesMoemicek-hhendiePhotoThermalisierungszeitzwderthermalisierten)Elektro-ung.nen.ResultateDiesehogeltenerkl?rtalsnothermalisiert,ermivwspiegeltenndendiet),Elektronen-diesesundzuEnergiepropaga-Reektivit?ttiontevh?tzen.onminiumballistiscZeith60zuthermalisiert.diusniedriger?bDarumerwbecBremsstrahlungssphselt.zeigtNactellhdemPhotonendieorgescElektronenkthermal-hsel-isiertBedingungensind,henkungannwmanumdashZweneibTonempheraturcModurcdellcvVerwhenden.bDiehen:Wormeiter-langenveobacerarbBereiceitungmitderniedrigerMCdenErgebnisseDerimereinstimmZwundeitetenTvempheraturhesMoeitertedellfr?herwirdhdargestellthundElektronenerl?utert.EsDieh?digungErgebnissediedieserKristallerwKguteromtellenbinationhadenssczeigen,vdassestrahltemdieDicIonisierungElektronenvBestrahlungonhinSekund?relektronenLaserpulseneineerimensehrhwicektrenhestrahltemtige?nnenRolleErgebnissef?rerden.dentiscSpurbildungsprozessPhotospielt.strahlendenSiehalenf?hren(tzuisteinemderzusatzlichhenvTVermtinHauptbderVW?rmediusionsgleicinhdeformiertenung,unddercsicdiehtetenaufzwdiederimhSubsystemhalenderVL?wider,creek-herhgespceicergleicherteguteEnergiezwiscbereceziehexpt.eobacDieektren.ErnegiespdereicHalbleiternherungEnergievLicerursaceinhdelltdieeineRatengleicsignikaufantteMultiplenVberz?gerungdellderWAufheizungvunddemvdeserl?ngertlaubt,dieeineZeitskKristallsalenestimmen.umdesmehrereundDutzendung.Pikinosekunden.ereinstim-F?rexpdiedermittlerendemAnregungsenergienw(XUV-VUVderLaserpulsanregungmitvLaserpulsenonerdenMaterialien)dievherwfreierendenacicderhmitMoncte-CarlotensivSimVUVulationen,abzuscdieExpantellnoteobacwteteendigenemissionsspStellenvmobdiziertAlu-undkerwdurceitertunserewurden,gutumwdieZurelektronischarakteris-hehenBandstrukturdersoemissionwiehdasZerfallPL-ScauliLoPrinziphsfur<diefs),ElektronendieimerteilungsfunktionLeitungsbandElektroneneinzubceziehen.nicIcthollst?ndigvDieerwerteilungsfunktionendeestehdieseausneueeiMethoereicdeEinef?rerteilungHalbleiterEnergieundFMetalleeineramFBeispielerteilungveinemonHoQuarz,henergieausl?ufer.bzw.zeigenAluminium.bEshwirdSpwirdtrengezeigt,eidasshe:f?reine,Halbleitereobacdietetendg?ltigeL-SckinetiscEmission,hedieEnergieerteilungderEnergiefreiendasElektronenektrumwtierteit(nicuntterHoderhenergieauslaufer.vVomhLasereineb?bereitgestelltenungEnergiehenliegt.bDieshnetenliegtdendaran,erimendassbEnergiehaufgewSpendetZurwdellierunger-Bestrahlungdenonmmituss,niedrigerum(sicdastbaresIonisierungsphotenzialwirdzustatistisc?bMoerwinden.vEshlagen,stellteErwsicMultiplehhheraus,Basierenddassderdieenendg?ltigewicElektronenzahl,eltendieRatengleicdurcung,heinhaltetdurcMohzus?tzliceindieeinzelnesecPhotonwirkungangeregtonwirdmitdeutlicphononischSubsystemunGitters.terer-Zeitskdiegro?eref?rF?rScZusammenfassungdesModirektbbhreibtUnservidellliegt.escDaseektivKDynamikonzeptelektroniscderSubsystems?eektivderen?rmBandl?cDieksinde?sehrwird?bfurmkmitollektiverimeneMessungenelektronisczeitabh?ngigenheundAnregungenSceinge-hf?hrt.ellenEsertkFluenzannonvFerwtosekundenendetbwSilizium.Contents
Titlepagecom..i.Abstract.iii.Zusammenfassung.v.ConResultstenmots.vii.1.In.tro.duction.1.2.General.asp.ectskineticsof.statistical.metho.ds.5.2.1.Hierarc.h37y.of.statistical.metho.ds........V.....24.....25.........In......6352.2.On.the.Mon.te-CarloDiscussionmetho.ds..40.............23.discussions...........24.of......7.2.3.PTheoisson.distribution,.particle.scattering.on.randomSummarycen.ters.......10.2.4.Gaussian4distribution35.duction...............Mo.................Results............11Summary3.Electron.kinetics.in.SHI.trac.ks.in.dielectrics.13.3.1.In.tro.duction3.3toanda.Swift.Hea.vy.Ion.b.eams.ph.ysics........3.3.1.erication.the.del..13.3.2.Mon.te-Carlo.metho.d......3.3.2.electronic.....................3.4..................14.3.2.1.T.arget.and.pro.jectile31.MC-TTM.bination.4.1.tro...............................4.215del3.2.2.Ionization.of.atoms.b.y.a.pro.jectile................4.3.and......17.3.2.3.Spatial.propagation.of.electrons.and.secondary.ionization.214.43.2.4.Auger.pro.cesses........................43viiiCONTENTS5MC...sim.ulation.of.VUV.irradiated.semiconductors.45.5.1ofGeneral.asp.ectsstatisticalofdescribinglaserpropirradiation.ofparameterssolids....of.inciden.....irradiation..........45.5.2rateMon.te.Carlo.metho.d....Summary...8.the.XXXIX...........Ultrashort.7.1.........elop.....m......47.5.2.1ofT.arget.and.photo-ionisationLatticepro.cesses..........Results............47.5.2.2ofBandMonstructureBibliographanalysiscofendingsecondaryphotonpro.cesses:6.5impact.ionisation.and.Auger.deca.y....76.ligh.semiconductors.tro...............7.2.del......50.5.2.3.Mo7.2.1dellingrateofelectronicsecondary.pro.cesses........7.2.2.and.m.............8551.5.3.Results.and.Discussion....7.3.............87.discussions...........89..............52.5.3.197EnergyIandVIdensitAlgorithmycross-sectionsofXVexcitedXXXIelectronswledgmen.Vitae.on.t.energy.....73.Summary....52.5.3.2.Eectiv.e.energy.gap................7.visible.t.of.79.In.duction............55.5.3.3.Dep.endence.of.EEG.on.uence..79.A.mo.dev.ed..................58815.4ExtendedSummaryultiple.equation.the.distribution.........................83.Optical.erties.parameters.extended.ultiple.equation................60.6.MC.sim.ulation7.2.3ofheatingVUV-XUV.irradiated.metals.63.6.1.Mon.te.Carlo.metho.d.extended.for87metalsApplied..........................637.46.2andComparison.to.exp.erimen.ts................7.5........................68.6.3.Dierence.and94similaritiesSummarywithListsemiconductorsgures.List.tables.A.te-Carlo.and.applied.IX.y.List72Publications6.4AHeatingknooftslatticeCurriculumdepXLIChapter1
Introduction
structuralburgts,Highvenergyydeperimenositionfeminnon-equilibriumtoultramaterialsthisbmaterialyfrommeansproofThelaserexporerimenswiftofheaenergyvyresearcionasbabeamsareisvaensubpulsesjectpulseofhsignicanintfundameninvterest[515].fromfree-electronbthatoth,inexpextremeerimenatalareasandhnicaltheoret-photonicalbplacoinresptstheoreticalofandview.SucRecenusttrstdevnalelopmenthettoofsolidexptoerimencollisionaltalteractionstecexcitationhniquestionshasstimledtheoreticaltotalanofessenoftialrstprogresswithininunderstandingaofvidesfundamentosecondtalvpro(VUV)cesses,violetwhicophwopromisingccursfundamen-inandirradiated[1620].solidsrange(dielectrics,thatsemiconductorspreviouslyandexpmetals),remainsinofplasma,theandofinirradiation.wvarmtodenseterpretmatterobserv-theoreticalationstransienthetvstateabsorptionbtoettransitionswdicationseenUltrashortsolidwandtalplasmainstatesecauseofismatter.cExptimescaleerimencessestselectron-electronwithelectron-latticelasersofin(FLP)theapplica-visibleharangeehaulatedvtaleandshoerimenwninthatestigationsthestronglyultrashortstateslasermatterirradiationTheproexpducestsobservtheablelasermoHamdications(FLASH),oflaserthepromaterialpulsessurface,femsucdurationhtheasacuumthevioletformationtoofultrananobumps(XUV)andregime,theenedcreationpathofamoltentoregionsnew[14].ofWithtalthehintecvapplicationsenIntionnewofoffemenergiestosecondwlasers,notwhicaccessiblehyhaerimenvthereeaakpulsedatadurationoutcomparableprimarytoonsectheharacteristictotimesTherefore,forinproestigationscessesnecessaryinpredicttheinelectronicexpsubsystemtalofations.thehmaterial,innanometricestiga-spatialmandconsiderfemrangetosecondthetemperyoralenergyscalesevhatvtheephasecreatedandnewmopofos-target.sibilitieslaserforallonanotecaccesshnologies,fundamenmicromacelectronichiningcessesandthemedicalbsurgerythe.durationAcomparablehighthepharacteristicotentosecondtialforforproapplicationssucofasinin-tenseandfemcollisions.tosecondkineticslaserthepulsesand−15∼ 10
−11∼ 10
∼ 1
∼ 20
∼ 2−5

setofprocessesofenergies,,separatedenergytem-ypgivorallytions.InDuesimilarlytotothematerialsmassdeviationsdierencemacroscopicbshellsetelectronsweeenectelectronsdeneandkions,dicationsexcitationasoftotheofelectronickssubsystembbconceptionsyeectsaalaserypulseofandoftheinitiallysubsequenbtexcitedcreationviourofissecond-thegenerationelectronfreeobservelectrons[2835].osubpicosecondccursextremelymksuchnologieshforfasterof(someinfempathtoseconds,whicaedtooninFdividedks,inoratheadditiondurationtheseofofaaectspulse)in[14,FLP21]transforma-thanyotherisprothecessestrons.sucbhbasThisenergyhangeex-materialcmainhangeofwithhightheexcitationlatticeloandvidethestructuralcotracolinganisotropofspatialexcitedoralelectrons,ellwhicexcitationhSHIbwithothfortak36]enewupvtonon-equilibriume[3747].bthecanSHItargetresultsa[2227].relaxationThemaprohardlycessesyindelsthecalelectronic45,subsystemanalyticalplatheyusuallyaholesfundamenttalionizationrolebbjectile.ecauseatheyulatedprotheirvidetothegenerationsinitialholesconditionstheforelectronicsubsequentractothenergySHIdissipation.theThcanus,haracterizedthesefact,proelectroniccessestoareonlyofisessenthetialcaninsimilaritiesterestcases:forsubsystemallvmate-ultrashortrialbbenergyehaaviourfollo-Thefromintheprecededinitialgenerallighsolidtdepabsorption(toV)furtherinenergyodissipationwandprothetheevedenmotualinphasekstransitionsSpatialofythenanometrictargetandintempthescales,formwofasmeltinghighorofaintransformationtractosupplywnewarmolsdensenanotecmatter[31,[5,and10,e14,abilities23,in24].estigationsFstronglyorstatesthemattercaseStrongoffromswiftequilibriumheaexcitedvytracionscan(SHI),inthesewpyseculiaritiestheofkineticsultrashorthtempyoraleanddescribnanosizebspacialordinaryscalesmoarebasedevloenequilibriummore[38,pronounced46].andurthermore,moredescrip-im-ofptracortankineticst.neglectSHIofwithcreatedenergiesdierenhigheratomicthanduringtheofofmediaMeyV/amprouInandtomasseshighhigheraccumthaninrelaxationholes,ductiondecaprotonleadsmassescreationstimsecondaryulateofstructuralandandthatphaseconsiderablytransformationskineticsinthevicini-subsystemtiestheofk.abfewcases,nanometersandofirradiationtheirmatter,tramaterialjectoriestionswhenbpcenetratingbvtheariousthatsolids.theThesesubsystemeectsexcitedohighccurandinthenthelatticeelectronicheatedstoppingyregime,elec-whenOnetheexpelectroniccertainen-inergyothlosstheofelectronicashouldproehajectileeoonvtimescales.ercomeselectronicaehathresholdand(exctrowithInlattice1:theChapterwingstatisticaltransformations.dsdissertationThesearrangedpartsthreeorderedparts,toblevtheofdescriptionofthekmethoeused.V/nmthreeinaredielectrics).accordingThetheradiationeldamageexcitationproaducedafterbenergyyosition:elasticenergy2recoilsiseorderselectronofregime,magnitudetermediatetoexcitations