Impact of electron-phonon scattering on low dimensional nanostructures  [Elektronische Ressource] : quantum dynamics in graphene and semiconductor quantum dots / vorgelegt von Frank Milde
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Impact of electron-phonon scattering on low dimensional nanostructures [Elektronische Ressource] : quantum dynamics in graphene and semiconductor quantum dots / vorgelegt von Frank Milde

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Impact of electron-phonon scatteringon low dimensional nanostructuresQuantum dynamics in graphene and semiconductor quantum dots———————————–Vorgelegt von Diplom-PhysikerFrank Mildeaus Berlinvon der Fakultät II – Mathematik und Naturwissenschaftender Technischen Universität Berlinzur Erlangung des akademischen GradesDoktor der Naturwissenschaften— Dr. rer. nat. —Genehmigte DissertationPromotionsausschussVorsitzende : Prof. Dr. rer. nat. Sabine Klapp, TU Berlin1. Gutachter : Prof. Dr. rer. nat. Andreas Knorr, TU Berlin2. : Prof. Dr. rer. nat. Oliver Benson, HU BerlinTag der wissenschaftlichen Aussprache: 01. Oktober 2010Berlin, 2010D 83To KhanhAbstractThe focus of this thesis lies on the theoretical investigation of low dimensional nanostructures. Theyare formed when the charge carriers are spatially confined below their DE BROGLIE wavelength. Ofparticular interest in this thesis is the influence of phonons (quantized lattice vibrations) on the car-rier dynamics of strictly two-dimensional graphene and zero-dimensional semiconductor quantum dots(QDs).Using an equation of motion approach, the relaxation dynamics of photo-excited carriers and thetemporal evolution of the electronic temperature in graphene is calculated. The intermediately strongelectron-phonon coupling combined with the high optical phonon energies of graphene lead to a fastinitial relaxation of the excited electrons into equilibrium.

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Published 01 January 2010
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Impact of electron-phonon scattering
on low dimensional nanostructures
Quantum dynamics in graphene and semiconductor quantum dots
———————————–
Vorgelegt von Diplom-Physiker
Frank Milde
aus Berlin
von der Fakultät II – Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
— Dr. rer. nat. —
Genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss
Vorsitzende : Prof. Dr. rer. nat. Sabine Klapp, TU Berlin
1. Gutachter : Prof. Dr. rer. nat. Andreas Knorr, TU Berlin
2. : Prof. Dr. rer. nat. Oliver Benson, HU Berlin
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 01. Oktober 2010
Berlin, 2010
D 83To KhanhAbstract
The focus of this thesis lies on the theoretical investigation of low dimensional nanostructures. They
are formed when the charge carriers are spatially confined below their DE BROGLIE wavelength. Of
particular interest in this thesis is the influence of phonons (quantized lattice vibrations) on the
carrier dynamics of strictly two-dimensional graphene and zero-dimensional semiconductor quantum dots
(QDs).
Using an equation of motion approach, the relaxation dynamics of photo-excited carriers and the
temporal evolution of the electronic temperature in graphene is calculated. The intermediately strong
electron-phonon coupling combined with the high optical phonon energies of graphene lead to a fast
initial relaxation of the excited electrons into equilibrium. This process, driven by phonon emission, in
turn creates non-thermal occupations of the highest optical phonon modes. These hot phonons
noticeably slow down the subsequent relaxation dynamics as they allow back-scattering of electrons to higher
energies. The calculated dynamics provides new insights into the first hundred fs after the excitation,
difficult to resolve by experiment.
To demonstrate the diversity of possible applications of the techniques presented in this work, several
scenarios in semiconductor QDs are investigated. First, the role of electron-phonon scattering on optical
properties of a single-QD within a photonic crystal (PC) nanocavity is studied. Within a GREEN’s
function approach, a self-consistent optical theory is presented which allows one to explore the cavity-QED
regime and light transmission as a function of temperature. The electron-phonon interaction is included
up to all orders by calculating the QD susceptibility with the analytical independent Boson model,
which is then added into the PC system exactly through a DYSON equation. For low temperatures (4 K),
the vertically emitted light spectrum above the cavity displays a familiar vacuum-Rabi splitting. The
line shapes are found to be generally asymmetric. At temperatures above 100 K, the splitting becomes
lost. In the transmission, the characteristic dip of dipole-induced transparency is found. Remarkably,
this feature remains even at higher temperatures (200 K) where the system has left the strong coupling
regime.
An important feedstock for quantum information applications are “on-demand” entangled photon
pairs. QDs have been proposed as a source of entangled pairs exploiting the radiative decay of
biexcitons. A detailed analysis of the complex interplay between photon- and carrier coherences occurring
during the cascade is presented. For varying fine-structure splittings, a quantum state tomography is
performed. Next, multi-phonon processes are included, which couple the quantized carrier states to the
wetting layer and open an efficient relaxation channel. Consequently, the decay of the exciton states
becomes temperature-dependent. It is shown that at about 80 K, the degree of entanglement starts to be
affected and is ultimately lost beyond 100 K. This constitutes a fundamental limit to the high-temperature
generation of entangled photons in QD devices.
Finally, it is demonstrated that phonons not only lead to undesired decoherence effects. Besides
electro- and cathodoluminescence, a novel excitation scheme using coherent acoustic waves is
proposed. This process drives intersublevel transitions in QDs and supplies a conversion of acoustic into
electromagnetic energy on the nanoscale. The provided analysis predicts acoustoluminescence over a
broad spectral range from the GHz up to the THz regime. The calculated emission spectrum contains
rich features of high-order harmonics and hyper-Raman peaks stemming from an off-resonant
excitation.
In all, the work discusses the quantum properties of confined carriers in graphene and semiconductor
QDs. In particular, the interaction with phonons is investigated for different applications, yielding new
insights into the carrier dynamics in low dimensional nanostructures.Zusammenfassung
Nanotechnologie gehört zu den sich am schnellsten entwickelnden Forschungszweigen des 21.
Jahrhunderts und führte zu großen Fortschritten, unter anderem, in der Informations- und Datenübertragung. Das
Hauptaugenmerk der vorliegenden Dissertation liegt auf der theoretischen Beschreibung fundamentaler
Vorgänge in Nanostrukturen, speziell in Halbleitern.
Um die Eigenschaften eines bestimmten Materials korrekt voraussagen und somit auch die
wichtige Frage beantworten zu können, wie robust und effizient kompakte Halbleiterbauelemente sind, ist
es notwendig, das Material, in dem das Bauelement eingebettet ist, in realistischen Betrachtungen mit
einzubeziehen. Somit wird hier - im Gegensatz zu vielen wissenschaftlichen Modellen isolierter
Quantensysteme - der Fokus zusätzlich auf dissipative Prozesse gelegt.Von besonderem Interesse ist hierbei
der Einfluss der Phononen (quantisierte Gitterschwingungen) auf die Dynamik von Ladungsträgern,
welche sich in 2-dimensionalem Graphen sowie in 0-dimensionalen Quantenpunkten (QDs) befinden.
Zunächst wird in Graphen die Relaxationsdynamik von Elektronen durch Lichtanregung berechnet
und die zeitliche Entwicklung der elektronischen Temperatur ermittelt. Die Elektron-Phonon-Kopplung
führt in Kombination mit vergleichsweise hohen optischen Phononenergien zu einer schnellen
Relaxation der angeregten Elektronen in eine Gleichgewichtsverteilung. Dieser Prozess, getrieben durch
Phononemission, führt zeitgleich zu einer nicht-thermischen Besetzung der höchsten optischen
Phononmoden. Diese sogenannten “heißen Phononen” verlangsamen merklich die Relaxationsdynamik, da
sie Rückstreuprozesse der Elektronen in höhere Energiezustände durch Phononabsorption ermöglichen.
Die hier gefundenen Ergebnisse liefern neue Erkenntisse über die ersten Hundert Femtosekunden nach
Anregung, ein Zeitbereich, der momentan experimentell nur schwer zugänglich ist.
Um die Vielseitigkeit möglicher Anwendungen aufzuzeigen, welche die hier präsentierte Theorie in
sich birgt, werden verschiedene Modelle in Halbleiter-QDs näher beleuchtet. Zunächst wird der Einfluss
der Elektron-Phonon Streuung auf die optischen Eigenschaften eines einzelnen QDs innerhalb der
Kavität eines photonischen Kristalls (PC) untersucht. Bei niedrigen Temperaturen (4 K) zeigt das senkrecht
emittierte Lichtspektrum oberhalb der Kavität das bekannte Vakuum-Rabisplitting, hier allerdings mit
asymmetrischen Linienformen. Bei Temperaturen oberhalb von 100 K ist das Splitting nicht mehr
sichtbar. Bei der Transmission findet man einen charakteristischen Dip der dipol-induzierten Transparenz,
die bemerkenswerterweise selbst bei höheren Temperaturen (200 K) noch zu sehen ist.
Eine wichtige Ressource für Anwendungen in der Quanteninformation sind verschränkte
Photonenpaare “auf-Abruf”. QDs wurden bereits in der Vergangenheit als Quelle solcher Paare vorgeschlagen,
da sie diese durch Strahlungszerfall von Biexzitonen erzeugen können. Zu diesem Zwecke wird eine
detaillierte Analyse des komplexen Zusammenspiels zwischen Photon- und Ladungsträgerkohärenzen
durchgeführt, die während einer Kaskade entstehen. Eine Quantenzustandstomographie wird für
verschiedene Feinstrukturaufspaltungen vorgenommen. Die Ergebnisse dieser Untersuchung stimmen mit
neueren experimentellen und theoretischen Ergebnissen gut überein. Darauf aufbauend werden
MultiPhononprozesse berücksichtigt, die quantisierte Ladungsträgerzustände an die Benetzungsschicht
koppeln und somit effiziente Relaxationskanäle öffnen. Als direkte Konsequenz wird die charakteristische
Zerfallszeit der Exzitonenzustände temperaturabhängig. Es zeigt sich, dass für ca. 80 K der Grad der
Verschränkung allmählich beeinträchtigt wird und bereits bei 100 K vollständig zerstört ist. Somit stellt
dies im Bereich hoher Temperaturen eine fundamentale Grenze für die Erzeugung verschränkter
Photonen in GaAs QD-Applikationen dar.
Zuletzt wird gezeigt, dass Phononen nicht nur unerwünschte Dekohärenzeffekte aufweisen: Neben
der Elektro- und Kathodolumineszenz wird in dieser Arbeit ein neuartiges Schema vorgeschlagen, das
die Anregung mittels kohärenter akustischer Wellen ausnutzt. Dieser Prozess treibt
Intersublevelübergänge in QDs an und sorgt für eine Umwandlung von akustischer Energie in elektromagnetische auf
Nanoskalenlänge. Die hier ausgeführten Berechnungen sagen eine Akustolumineszenz vorher, die sich
über einen großen spektralen Bereich, von GHz bis THz, erstreckt. Die berechneten Emissionsspektren
enthalten Merkmale von harmonischen Wellen höherer Ordnung, sowie Hyper-Raman Signaturen, die
von nichtresonanten Anregungen stammen.