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Influences of deep convective cloud systems on tropospheric trace gases and photochemistry over the tropical West Pacific [Elektronische Ressource] : a modeling case study / Marc Salzmann

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In uences of deep convective cloud systems on tropospherictrace gases and photochemistry over the tropical West Paci c:A modeling case studyDissertationzur Erlangung des Grades“Doktor der Naturwissenschaften”am Fachbereich Physikder Johannes Gutenberg-Universit atin MainzMarc Salzmanngeboren in Bad HersfeldMainz, 2005Tag der mundlic hen Prufung: 31. Januar 2006D77 Mainzer DissertationAbstractA numerical model for studying the in uences of deep convective cloud systemson photochemistry was developed based on a non-hydrostatic meteorological modeland chemistry from a global chemistry transport model. The transport of tracegases, thescavengingofsoluble trace gases, andthe in uences oflightning producednitrogen oxides (NO =NO+NO ) on the local ozone-related photochemistry werex 2investigated in a multi-day case study for an oceanic region located in the tropicalwestern Paci c. Model runs considering in uences of large scale ows, previouslyneglected in multi-day cloud resolving and single column model studies of tracertransport,yieldedthatthein uenceofthemesoscalesubsidence(betweenclouds)ontrace gas transport was considerably overestimated in these studies. The simulatedvertical transport and scavenging of highly soluble tracers were found to dependon the initial pro les, reconciling contrasting results from two previous studies.

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Published 01 January 2005
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Language English
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In uences of deep convective cloud systems on tropospheric
trace gases and photochemistry over the tropical West Paci c:
A modeling case study
Dissertation
zur Erlangung des Grades
“Doktor der Naturwissenschaften”
am Fachbereich Physik
der Johannes Gutenberg-Universit at
in Mainz
Marc Salzmann
geboren in Bad Hersfeld
Mainz, 2005Tag der mundlic hen Prufung: 31. Januar 2006
D77 Mainzer DissertationAbstract
A numerical model for studying the in uences of deep convective cloud systems
on photochemistry was developed based on a non-hydrostatic meteorological model
and chemistry from a global chemistry transport model. The transport of trace
gases, thescavengingofsoluble trace gases, andthe in uencesof lightningproduced
nitrogen oxides (NO =NO+NO ) on the local ozone-related photochemistry werex 2
investigated in a multi-day case study for an oceanic region located in the tropical
western Paci c. Model runs considering in uences of large scale ows, previously
neglected in multi-day cloud resolving and single column model studies of tracer
transport,yieldedthatthein uenceofthemesoscalesubsidence(betweenclouds)on
trace gas transport was considerably overestimated in these studies. The simulated
vertical transport and scavenging of highly soluble tracers were found to depend
on the initial pro les, reconciling contrasting results from two previous studies.
In uences of the modeled uptake of trace gases by hydrometeors in the liquid and
the ice phase were studied in some detail for a small number of atmospheric trace
gases and novel aspects concerning the role of the retention coe cient (i.e. the
fraction of a dissolved trace gas that is retained in the ice phase upon freezing) on
the vertical transport of highly soluble gases were illuminated. Including lightning
NO production inside a 500km 2-D model domain was found to be important forx
theNO budgetandcausedsmalltomoderatechangesinthedomainaveragedozonex
concentrations. Anumberofsensitivitystudiesyieldedthatthefractionoflightning
associatedNO whichwaslostthroughphotochemicalreactionsinthevicinityofthex
lightning source was considerable, but strongly depended on assumptions about the
magnitude and the altitude of the lightning NO source. In contrast to a suggestionx
from an earlier study, it was argued that the near zero upper tropospheric ozone
mixing ratios which were observed close to the study region were most probably not
caused by the formation of NO associated with lightning. Instead, it was argued in
agreement with suggestions from other studies that the deep convective transport of
ozone-poor air masses from the relatively unpolluted marine boundary layer, which
have most likely been advected horizontally over relatively large distances (both
beforeandafterencounteringdeepconvection)probablyplayedarole. Inparticular,
itwassuggestedthattheozonepro lesobservedduringCEPEX(CentralEquatorial
Paci c Experiment) were strongly in uenced by the deep convection and the larger
scale ow which are associated with the intra-seasonal oscillation.Zusammenfassung
Ein numerisches Modell zur Untersuchung der Ein usse hochreichender Konvek-
tion auf die Photochemie in der Troposph are wurde auf Grundlage eines nicht-
hydrostatischen meteorologischen Modells und eines globalen Chemie-Transport-
Modells entwickelt. Der Transport von Spurengasen, das Auswaschen ol slicher
Spurengase, sowie die Ein usse der Stickoxidproduktion durch Blitze auf die lokale
OzonchemiewurdenanhandeinerFallstudieuntersucht. Hierbeiwurdeeinbegrenz-
tes Gebiet im tropischen westlichen Pazi k ub er einen Zeitraum von mehreren
Tagenbetrachtet. IndenmeistenModelll aufenwurdenEin uss egro aumr igerStro-
mungen beruc ksichtigt, die bisher in einigen ahnlic hen Modellstudien bezug lich des
Transports unreaktiver und unl oslicher Spurengase mit willkurlic h vorgegebenen
Anfangspro len vernachl assigt wurden. Dabei ergab sich, dass der Ein uss des
mesoskaligen Absinkens (zwischen den Wolken) auf den Spurensto transport in
diesen ahnlichen Studien stark ub ersch atzt wurde. Der simulierte Vertikaltransport
und das Auswaschen hochl oslicher Spurengase hingen stark von den vorgegebenen
Anfangspro len ab. Hierdurch lassen sich widerspruc hliche Folgerungen aus zwei
fruheren Studien erkl aren. Ein us se der Aufnahme durch ussige und gefrorene Hy-
drometeore wurden fur einige wenige atmosph arische Spurengase detailliert unter-
sucht und neue Erkenntnisse bezugl ich der Rolle des Retentionskoe zienten (Anteil
eines geol sten Gases, der beim Gefrieren durch die Eisphase beibehalten wird und
nicht an die Umgebungsluft abgegeben wird) gewonnen. Die Beruc ksichtigung der
Produktion von Stickoxiden (NO =NO + NO ) durch Blitze innerhalb eines 500kmx 2
langen zweidimensionalen Modellgebiets ver anderte das NO –Budget betr achtlichx
und verursachte moderate Anderungen der Ozonkonzentrationen. Sensitivit atsl aufe
ergaben, dass ein bedeutender Anteil des durch Blitze produzierten NO durchx
chemischeReaktioneninderUmgebungderGewitterumgewandeltwird. DieserAn-
teil variiert in Abh angigkeit von Annahmen bezug lich der durch Blitze produzierten
NO –Menge und bezuglic h der H ohe, in der die NO –Produktion statt ndet. Imx x
Gegensatz zu einem Vorschlag aus einer vorangegangenen Studie wurde argumen-
tiert, dass extrem niedrige Ozon–Mischungsverh altnisse, deren Auftreten in der
N ahedesModellgebietsbeobachtetwurde,sehrwahrscheinlichnichtdurchdieStick-
oxidproduktioninGewitternverursachtwurden. StattdessenwurdeimEinklangmit
den Ergebnissen anderer fruherer Studien vorgeschlagen, dass diese beobachteten,
extremniedrigen,OzonwerteinderoberenTroposph areaufdenvertikalenTransport
ozonarmer Luftmassen aus der maritimen Grenzschicht zuruc kzufuhren sind. Diese
Luftmassen wurden vermutlich horizontal ub er weite Strecken transportiert, sowohl
vor als auch nach dem Aufw artstransport in Kumulonimbuswolken. Insbesondere
wurde vorgeschlagen, dass die w ahrend dem Central Equatorial Paci c Experiment
(CEPEX) beobachteten Ozonpro le durch die groa r umigere Stomr ung, die mit der
30–60 Tage (Madden-Julian) Oszillation in den Tropen verbunden ist, beein usst
wurden.First day of summer
I laid in the park. The sun was shining
when I saw you with your silver lining.
I had eyes only for you
(since the rest of the sky was blue).
At rst you looked to me like a deer,
then like a huge glass of Bavarian beer.
Finally, you took the form
of a severe thunderstorm.
You brought lightning, thunder, and storm,
and the silver lining was gone.
You fed rivers, trees, and other plants,
but soaked me to my underpants.
Strong variation of a theme by E A. Poe.Contents
1 Introduction 1
1.1 Tropical Moist Convection and TOGA COARE . . . . . . . . . . . . 6
1.2 Photochemistry in the Remote Troposphere . . . . . . . . . . . . . . 11
2 The Cloud Resolving Chemistry Transport Model (CRCTM) 17
2.1 Overview. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2 The Weather Research and Forecast (WRF) Model . . . . . . . . . . 19
2.2.1 Basic Description . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.2 Microphysics Parameterization . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3 Scavenging of Soluble Trace Gases . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.3.1 Mass Transfer between Gas and Liquid Phase . . . . . . . . . 23
2.3.2 Ice Phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.4 Gas Phase Chemistry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.5 Dry Deposition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.6 Lightning NO Production . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35x
3 Model Setup for the TOGA COARE Case Study and Meteorolog-
ical Evaluation 38
3.1 The TOGA COARE case. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.2 Large Scale Advection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.3 Lateral Boundary Conditions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
3.4 Model Setup and Sensitivity Runs with Idealized Tracers . . . . . . . 43
3.5 Meteorology: Results and Evaluation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.6 Comparison with Satellite Data . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
4 Tracer Transport Sensitivity Studies 51
4.1 Lower Tropospheric Tracer “A” in 2-D Runs . . . . . . . . . . . . . . 51
4.1.1 Periodic lateral boundary conditions . . . . . . . . . . . . . . 51
iii CONTENTS
4.1.2 Speci ed lateral boundary conditions . . . . . . . . . . . . . . 53
4.2 Mid-Tropospheric Tracer “B” in 2-D Runs . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.2.1 Periodic lateral boundary conditions . . . . . . . . . . . . . . 54
4.2.2 Speci ed lateral boundary conditions . . . . . . . . . . . . . . 55
4.3 Upper Tropospheric Tracer “C” in 2-D Runs . . . . . . . . . . . . . . 57
4.3.1 Periodic lateral boundary conditions . . . . . . . . . . . . . . 57
4.3.2 Speci ed lateral boundary conditions . . . . . . . . . . . . . . 58
4.4 Comparison 2-D vs. 3-D Model Runs . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
4.5 Additional Sensitivity Studies, Dependence on Resolution . . . . . . . 62
4.6 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5 Mass Flux Diagnostics 67
5.1 Sensitivities and De nitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
5.2 Oscillatory Motions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
5.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
6 The In uence of Solubility on Tracer Transport 77
6.1 CRCTM vs. Global CTM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
6.2 Ventilation Coe cient . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
6.3 In uence of the Retention Coe cient on Vertical Transport . . . . . . 81
7 Photochemistry and Meteorology in the TOGA COARE Region:
Model Setup and Large Scale Perspective 83
7.1 Model Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
7.2 Initial and Boundary Conditions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
7.3 Photochemistry in the Region: Observations and Model Results . . . 89
7.3.1 The CEPEX Campaign . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
7.3.2 Selected Results from Other Campaigns and Related Model
Studies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
7.3.3 Ozone Sondes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
8 Lightning NO and Reactive Nitrogen Compounds 97x
8.1 Lightning during TOGA COARE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
8.2 Lightning Sensitivity Runs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
8.2.1 Vertical Velocities and Flash Rates . . . . . . . . . . . . . . . 101
8.2.2 Lightning NO in the 2-D model Runs . . . . . . . . . . . . . 106x
8.3 Modeled NO and NO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108x