Lattice dynamics of complex metallic alloys [Elektronische Ressource] = Zur Gitterdynamik komplexer metallischer Phasen / Holger Euchner. Betreuer: Hans-Rainer Trebin
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Lattice dynamics of complex metallic alloys [Elektronische Ressource] = Zur Gitterdynamik komplexer metallischer Phasen / Holger Euchner. Betreuer: Hans-Rainer Trebin

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Published 01 January 2011
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Language English
Document size 17 MB

Lattice Dynamics
of Complex Metallic Alloys
Zur Gitterdynamik Komplexer Metallischer
Phasen
Von der Fakultät für Mathematik und Physik der
Universität Stuttgart zur Erlangung der Würde eines Doktors der
Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte Abhandlung
Vorgelegt von
M. Sc. Holger Euchner
aus Kohlberg
Hauptberichter: Prof. Dr. H.-R. Trebin
Mitb Dr. M. de Boissieu
Tag der mündlichen Prüfung: 18. Oktober 2011
Institut für Theoretische und Angewandte Physik
der Universität Stuttgart
2011Meinen ElternContents
Abstract VII
Deutsche Zusammenfassung XV
1. Introduction 25
2. Complex Metallic Alloys (CMAs) 27
2.1. Quasicrystals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.1.1. The Fibonacci Chain – a Model System . . . . . . . 30
2.2. Approximant Crystals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.3. Physical Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3. Neutron Scattering 35
3.1. The Differential Scattering Cross Section . . . . . . . . . . . 35
3.2. Coherent and Incoherent Scattering Cross Sections . . . . . 40
3.3. The Harmonic Approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
3.3.1. Coherent Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.3.2. Incoherent . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
3.3.3. The Vibrational Density of States . . . . . . . . . . 50
3.3.4. Correlation Functions . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.4. Quasielastic Neutron Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.4.1. Diffusion – Statistical Concept . . . . . . . . . . . . 55
3.4.2. Different Types of Diffusion . . . . . . . . . . . . . . 57
3.5. Experimental Considerations . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
3.5.1. Triple Axis Spectrometers (TAS) . . . . . . . . . . . 62
3.5.2. Time of Flight Sp (ToF) . . . . . . . . . 65
3.6. X-ray Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4. Atomistic Computer Simulations 69
4.1. Ab–initio Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.1.1. The Born–Oppenheimer Approximation . . . . . . . 70
VVI Contents
4.1.2. The Hartree Approximation . . . . . . . . . . . . . . 72
4.1.3. The Hartree–Fock Approximation . . . . . . . . . . 73
4.2. Density Functional Theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.2.1. The Hohenberg–Kohn Lemma . . . . . . . . . . . . . 75
4.2.2. Thebohn Variational Principle . . . . . 76
4.2.3. The Bloch Theorem . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.4. The Pseudopotential Method . . . . . . . . . . . . . 82
4.2.5. The Hellmann–Feynman Theorem . . . . . . . . . . 85
4.2.6. The Vienna Ab–initio Simulation Package – VASP . 86
4.3. Molecular Dynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
4.3.1. Effective Potentials . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.3.2. Force Matching . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
4.3.3. The ITAP Molecular Dynamics Program – IMD . . 95
4.4. Lattice Dynamics – Computational Approach . . . . . . . . 96
4.4.1. Ab–initio Methods – the Harmonic Approximation . 96
4.4.2. Molecular Dynamics – the Correlation Function Ap-
proach . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.4.3. Limitations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
5. The Mg–Zn Alloy System – From Laves to Bergman 101
5.1. Pure hcp Zn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
5.2. The Hexagonal Laves Phase MgZn . . . . . . . . . . . . . 1022
5.2.1. Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
5.2.2. Inelastic Neutron Scattering . . . . . . . . . . . . . . 104
5.2.3. Ab–inito Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
5.2.4. Molecular Dynamics Simulations . . . . . . . . . . . 111
5.2.5. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
5.3. The Mg Zn mini–Bergman Phase . . . . . . . . . . . . . 1142 11
5.3.1. Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
5.3.2. X–ray and Neutron Diffraction . . . . . . . . . . . . 115
5.3.3. Inelastic Scattering . . . . . . . . . . . . . . 122
5.3.4. Inelastic X-ray . . . . . . . . . . . . . . . 128
5.3.5. Thermal Conductivity . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
5.3.6. Ab–initio Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
5.3.7. Lattice Dynamics from Effective Potentials . . . . . 138
5.3.8. Interpretation of the Vibrational Spectrum . . . . . 144
5.3.9. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153Contents VII
6. The ScZn 1/1–Approximant 1556
6.1. Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156
6.2. Inelastic Neutron Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159
6.2.1. GVDOS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 167
6.3. Ab–initio Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169
6.3.1. GVDOS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169
6.3.2. The Nudged Elastic Band Method (NEB) . . . . . . 172
6.4. Tetrahedron Flips – A Study based on Effective Potentials . 173
6.4.1. QENS from MD Simulations . . . . . . . . . . . . . 177
6.4.2. Further Aspects of Tetrahedron Dynamics . . . . . . 180
6.5. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
7. The Clathrate System Ba Ge Ni 1858 46 x y x y
7.1. Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
7.2. Inelastic Neutron Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
7.3. Ab–initio Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191
7.3.1. Structural Stability . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192
7.3.2. Dynamical Structure Factor . . . . . . . . . . . . . . 195
7.3.3. DOS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 199
7.3.4. Mode Analysis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 203
7.4. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205
8. Summary and Conclusion 207
A. Electronic Stability of hcp Zn 211
B. Neutron Scattering Cross Sections 213
Bibliography 215
List of Publications 228VIII ContentsList of Symbols
Lattice Thermal Conductivity, page 131l
hni Occupation Number, page 46
S coherent Dynamical Structure Factor, page 52coh
S incoherent Structure Factor, page 52inc
–i icosahedral, page 30
2W Debye–Waller Factor, page 45
CMA Complex Metallic Alloy, page XVII
DFT Density Functional Theory, page 75
DOS Vibrational Density of States, page 50
EAM Embedded Atom Method, page 93
GGA Generalized Gradient Approximation, page 80
GVDOS Vibrational Density of States, page 50
HT High Temperature, page 155
ILL Institut Laue–Langevin, page 63
IMD ITAP Molecular Dynamics Program, page 95
LA Longitudinal Acoustic, page 65
LDA Local Density Approximation, page 79
LT Low Temperature, page 155
MD Molecular Dynamics, page 33
IXX List of Symbols
PAW Projector Augmented Wave Method, page 86
PDOS Partial Density of States, page 146
PPR Participation Ratio, page 146
QENS Quasielastic Neutron Scattering, page 35
r. l. u. reciprocal lattice units, page 105
TA Transverse Acoustic, page 65
TAS Triple Axis Spectrometer, page 62
ToF Time of Flight Spectrometer, page 65
US–PP Ultrasoft Pseudopotential, page 86
VASP Vienna Ab–initio Simulation Package, page 86