Multi-scale simulations of carbon nanomaterials [Elektronische Ressource] : for supercapacitors, actuators, and low-friction coatings / Lars Pastewka
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Multi-scale simulations of carbon nanomaterials [Elektronische Ressource] : for supercapacitors, actuators, and low-friction coatings / Lars Pastewka

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Multi-scale simulationsof carbon nanomaterialsfor supercapacitors, actuators,and low-friction Lars PastewkaDissertation zur Erlangung des Doktorgradesder Fakultät für Mathematik und Physikder Albert-Ludwigs-Universität Freiburg im BreisgauAlbert-Ludwigs-UniversitätcoatingsMulti-scale simulationsof carbon nanomaterialsfor supercapacitors, actuators, and low-friction coatingsDekan Prof. Dr. Kay KönigsmannErstgutachter Prof. Dr. Michael MoselerZweitgutachter Prof. Dr. Oliver WaldmannTagdermündlichenPrüfung 28. Januar 2010Multi-scale simulationsof carbon nanomaterialsfor supercapacitors, actuators, and low-friction coatingsDissertation zur Erlangung des Doktorgradesder Fakultät für Mathematik und Physikder Albert-Ludwigs-Universität Freiburg im BreisgauLarsPastewkaFakultät für Mathematik und PhysikAlbert-Ludwigs Universität FreiburgHermann-Herder-Straße 3a79104 FreiburgFraunhofer-Institut für Werkstoffmechanik IWMWöhlerstraße 1179108 FreiburgAuthor Lars Pastewkaborn in Marl (Westf.), Germanylars.pastewka@iwm.fraunhofer.deEditingtime December 1st, 2005 to November 19th, 2009Advisor Prof. Dr. Michael MoselercCopyright 2009 by Lars Pastewka.The copyright of this dissertation rests with the author. No quotations from it should bepublished without the author’s prior written consent and information derived from it shouldbe acknowledged.

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Published 01 January 2009
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Multi-scale simulations
of carbon nanomaterials
for supercapacitors, actuators,
and low-friction
Lars Pastewka
Dissertation zur Erlangung des Doktorgrades
der Fakultät für Mathematik und Physik
der Albert-Ludwigs-Universität Freiburg im Breisgau
Albert-Ludwigs-Universität
coatingsMulti-scale simulations
of carbon nanomaterials
for supercapacitors, actuators, and low-friction coatings
Dekan Prof. Dr. Kay Königsmann
Erstgutachter Prof. Dr. Michael Moseler
Zweitgutachter Prof. Dr. Oliver Waldmann
TagdermündlichenPrüfung 28. Januar 2010Multi-scale simulations
of carbon nanomaterials
for supercapacitors, actuators, and low-friction coatings
Dissertation zur Erlangung des Doktorgrades
der Fakultät für Mathematik und Physik
der Albert-Ludwigs-Universität Freiburg im Breisgau
LarsPastewkaFakultät für Mathematik und Physik
Albert-Ludwigs Universität Freiburg
Hermann-Herder-Straße 3a
79104 Freiburg
Fraunhofer-Institut für Werkstoffmechanik IWM
Wöhlerstraße 11
79108 Freiburg
Author Lars Pastewka
born in Marl (Westf.), Germany
lars.pastewka@iwm.fraunhofer.de
Editingtime December 1st, 2005 to November 19th, 2009
Advisor Prof. Dr. Michael MoselercCopyright 2009 by Lars Pastewka.
The copyright of this dissertation rests with the author. No quotations from it should be
published without the author’s prior written consent and information derived from it should
be acknowledged.Abstract
With the help of multi-scale simulation techniques, three examples of the technological appli-
cation of carbon nanomaterials for storage, conversion and conservation of energy are inves-
tigated. First, carbon nanotubes (CNTs) as used for electrodes of electrochemical capacitors.
Second, CNTs as used in actuators. And third, diamond and amorphous carbon films as used
in wear resistant coatings.
In order to be able to model CNT electrodes, a simple charge-transfer model is derived
from the CNTs’ electronic structure. This model enables the description of CNTs in the
presence of an electrolyte, even in non-equilibrium situations. A simple continuum Poisson-
Nernst-Planck (PNP) equation is then calibrated from molecular dynamics simulations of
charging. The PNP model describes cyclic voltammograms, and hence the charge-discharge
behavior, of a CNT supercapacitor. It turns out that for a high frequency operation of these
devices, the maximum diffusion length of ions within the electrode material itself is crucial.
While these devices also have technological potential as actuators, the underlying actu-
ation mechanisms remain poorly understood. Here, charge-induced stresses and strains for
electrochemical actuation of carbon nanotubes are calculated from electronic structure the-
ories. For a given deformation mode the concept of bonding and anti-bonding orbitals can
be defined depending on the sign of a differential band structure stress. The actuation shows
charge asymmetric behavior which is due to next-nearest-neighbor hopping, while Coulombic
contributions account for approximately charge-symmetric isotropic deformations. Defects
and functional groups have negligible influence on the actuation.
In order to understand the behavior of diamond and amorphous carbon under sliding load
a new interatomic potential is developed that allows a proper description of the carbon bond
under such conditions. Diamond is shown to amorphize under high-load, which is exploited
when polishing diamond to remove the material. The surface- and direction-dependency of
this amorphization is explained from the bonding-structure of diamond and stress-fluctuations
within the amorphous-phase. Finally, the establishment of a low-friction coefficient — the
running-in — of amorphous hydrocarbon films is related to a saturation of dangling surface-
bonds. This ability to self-passivate crucially depends on the films’ hydrogen content.Kurzfassung
Verschiedene Simulationsmethoden werden zur Untersuchung von drei Beispielen der tech-
nologischen Anwendung von Kohlenstoff-”nano”-materialien aus den Bereichen der Ener-
giespeicherung, -umwandlung und -verlustminimierung verwendet: Kohlenstoffnanoröhren
(CNT) als Elektroden für Superkondensatoren, CNTs als Aktuatoren und Diamant sowie
amorpher Kohlenstoff als Verschleißschutzschichten.
Für die Modellierung von CNT-Elektroden wird ein einfaches Ladungstransfermodel aus
der Elektronenstruktur der CNT hergeleitet. Dieses Modell erlaubt auch unter nicht Gleich-
gewichtsbedingungen eine Beschreibung der CNTs in Gegenwart eines Elektrolyten. Ein ein-
faches Poisson-Nernst-Planck (PNP) Modell wird dann mit Hilfe der Molekulardynamik ka-
libriert. Dieses Modell erlaubt die Berechnung von Cyclovoltammogrammen und damit der
Lade-/Entladecharakteristik eines CNT-Superkondensators. Für den hochfrequenten Betrieb
ist die maximale Diffusionslänge der Ionen in den Elektroden entscheidend.
Dieselben Strukturen können auch als Aktuatoren eingesetzt werden, wobei die zugrunde
liegenden Mechanismen noch nicht vollständig verstanden sind. Mit Hilfe der Elektronen-
strukturtheorie werden hier ladungsinduzierte Spannungen und Dehnungen berechnet. Insbe-
sondere wird das Konzept der bindenden und anti-bindenden Orbitale über die Vorzeichen
von Bandstrukturspannungen neu eingeführt. Die Aktuation zeigt eine Ladungsasymmetrie
welche auf die Wechselwirkung von übernächsten Nachbarn im Kohlenstoffgitter zurückge-
führt werden kann. Die Coloumb-Wechselwirkung gibt einen ladungssymmetrischen Beitrag.
Defekte und funtionale Gruppen haben einen verschwindenden Einfluss auf die Aktuation.
Für Einblicke in das Verhalten von Diamant und amorphem Kohlenstoff unter Reibbedin-
gungen wird ein neues interatomares Wechselwirkungspotential entwickelt, welches das Bre-
chen von Kohlenstoffbindungen realistisch beschreibt. Für den Materialabtrag beim Diamant-
polieren wird die Amorphisierung unter hohen Drücken ausgenutzt. Die Oberflächen- und
Richtungsabhängigkeit der Amorphisierung kann auf die Bindungsstruktur des Diamanten
und Spannungsfluktuationen im amorphen Kohlenstoff zurückgeführt werden. Zuletzt wird
die Ausbildung eines kleinen Reibkoeffizienten — der Einlauf — von amorphen Kohlenwas-
serstofffilmen mit der Absättigung von ungesättigten Bindungen an der Oberfläche erklärt.Thisdissertationispartlybasedonthefollowingjournalpublications.
LarsPastewka, Stefan Moser, Peter Gumbsch, Michael Moseler, How diamond trans-
forms to amorphous carbon under polishing conditions, manuscript in preparation —
Chapter 6
LarsPastewka, Stefan Moser, Michael Moseler, Atomistic insights into the running-in,
lubrication, and failure of hydrogenated diamond-like carbon coatings, Tribol. Lett.,
doi:10.1007/s11249-009-9566-8 — Chapter 7
Lars Pastewka, Pekka Koskinen, Christian Elsässer, Michael Moseler, Understand-
ing the microscopic processes that govern the charge-induced deformation of carbon
nanotubes, Phys. Rev. B80, 155428 (2009) — Chapter 4
LarsPastewka, Stefan Moser, Michael Moseler, Bernhard Blug, Sven Meier, Thomas
Hollstein, Peter Gumbsch, The running-in of amorphous hydrocarbon tribocoatings:
a comparison between experiment and molecular dynamics simulations, Int. J. Mater.
Res. 99, 1136 (2008) — Chapter 7
Lars Pastewka, Pablo Pou, Rubén Pérez, Peter Gumbsch, Michael Moseler, Describ-
ing bond-breaking processes by reactive potentials: Importance of an environment-
dependent interaction range, Phys. Rev. B78, 161402(R) (2008) — Chapter 5
Journalpublicationsduringtheeditingtimeunrelatedtothisdissertation.
LarsPastewka, Roland Salzer, Andreas Graff, Frank Altmann, Michael, Moseler, Sur-
+face amorphization, sputter rate, and intrinsic stresses of silicon during low energy Ga
focused-ion beam milling, Nucl. Instrum. Meth. B267, 3072 (2009)
David Kauzlaric,´ Jan Lienemann, Lars Pastewka, Andreas Greiner, Jan Korvink, In-
tegrated process simulation of primary shaping: multi-scale approaches, Microsyst.
Technol. 14, 1789 (2008)
Lars Pastewka, David Kauzlaric,´ Andreas Greiner, Jan Korvink, Thermostat with a
local heat-bath coupling for exact energy conservation in dissipative particle dynamics,
Phys. Rev. E73, 037701 (2006)
Lutz Riegger, Markus Grumann, Thomas Nann, Jürgen Riegler, Oliver Ehlert, Wolf-
gang Bessler, Klaus Mittenbuehler, Gerald Urban, Lars Pastewka, Thilo Brenner,
Roland Zengerle, Jens Ducrée, Read-out concepts for multiplexed bead-based fluores-
cence immunoassays on centrifugal microfluidic platforms, Sens. Actuat. A–Phys. 126,
455 (2006)Bookchapters.
Bernd Huber,LarsPastewka, Pekka Koskinen, Michael Moseler, The electronic struc-
ture of nanosystems: Calculating the ground states of sodium nanoclusters and the
actuation of carbon nanotubes, in: W.E. Nagel, W. Jäger, M. Resch (Eds.), High Per-
formance Computing in Science and Engineering 2006 (Springer, Berlin), pp.59
Popularsciencepublications.
Lars Pastewka, Michael Moseler, Maßgeschneiderte Werkstoffe aus Kohlenstoffnano-
röhren, Konstruktion10, IW14 (2008)
Contributedtalkstoconferences.
Lars Pastewka, Pablo Pou, Rubén Pérez, Peter Gumbsch, Michael Moseler, An im-
proved description of bond-breaking in empirical interatomic potentials, 428th Wilhelm
and Else Heraeus Seminar - Physics of Tribology, Bad Honnef, Germany (March 25,
2009)
Lars Pastewka, Roland Salzer, Alexander Graff, Frank Altmann, Michael Moseler,
+Surface amorphization during low-energy Ga focused-ion beam milling, 9th Interna-
tional Conference on Computer Simulations of Radiation Effects in Solids, Beijing,
China (Oct. 17, 2008)
Lars Pastewka, Peter Gumbsch, Michael Moseler, An empirical bond-order potential
for simulating amorphous (hydro)carbon film formation, DPG-Frühjahrstagung, Re-
gensburg, Germany (March 25, 2007)
Lars Pastewka, Pekka Koskinen, Michael Moseler, Multiscale study of the actuation
of charged carbon nanotubes, 13th International Symposium on Small Particles and
Inorganic Clusters, Gothenburg, Sweden (July 27, 2006)