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Photo-fragmentation of lithium atoms studied with MOTReMi [Elektronische Ressource] / von Ganjun Zhu

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Photo-Fragmentation of LithiumAtoms Studied with MOTReMiDissertationzur Erlangung des Doktorgradesder Naturwissenschaftenvorgelegt beim Fachbereich Physikder Johann Wolfgang Goethe-Universittin Frankfurt am MainvonGanjun Zhuaus Huainan, V. R. ChinaFrankfurt am Main, February 2010(D30)vom Fachbereich Physik der¨Johann Wolfgang Goethe-Universitatals Dissertation angenommen.Dekan: Professor D.-H. Rischke1. Gutachter: Prof. Dr. Reinhard D¨orner2. Gutachter: Priv.-Doz. Dr. Alexander DornDatum der Disputation:iiiAbstractWithin this thesis, an experimental study of the photo double ionization (PDI) andthe simultaneous ionization-excitation is performed for lithium in different initial states2Li(1s 2l) (l =s,p). The excess energy of the linearly polarized VUVlight is betwe en 4and 12 eV above the PDI-threshold.Three forefront technologies are combined: a magneto-optical trap (MOT) for lithiumgenerating an ultra-cold and, by means of optical pumping, a state-prepared target; areaction microscope (ReMi), enabling the momentum resolved detection of all reactionfragments with high-resolution and the free-electron laser in Hamburg (FLASH), providingan unprecedented brilliant photon beam at favourable time structure to access small crosssections.Close to threshold the total as well as differential PDI cross sections are observed tocritically depend on the excitation level and the symmetry of the initial state.

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Published 01 January 2010
Reads 35
Language English
Document size 15 MB

Photo-Fragmentation of Lithium
Atoms Studied with MOTReMi
Dissertation
zur Erlangung des Doktorgrades
der Naturwissenschaften
vorgelegt beim Fachbereich Physik
der Johann Wolfgang Goethe-Universitt
in Frankfurt am Main
von
Ganjun Zhu
aus Huainan, V. R. China
Frankfurt am Main, February 2010
(D30)vom Fachbereich Physik der
¨Johann Wolfgang Goethe-Universitat
als Dissertation angenommen.
Dekan: Professor D.-H. Rischke
1. Gutachter: Prof. Dr. Reinhard D¨orner
2. Gutachter: Priv.-Doz. Dr. Alexander Dorn
Datum der Disputation:iiiAbstract
Within this thesis, an experimental study of the photo double ionization (PDI) and
the simultaneous ionization-excitation is performed for lithium in different initial states
2Li(1s 2l) (l =s,p). The excess energy of the linearly polarized VUVlight is betwe en 4
and 12 eV above the PDI-threshold.
Three forefront technologies are combined: a magneto-optical trap (MOT) for lithium
generating an ultra-cold and, by means of optical pumping, a state-prepared target; a
reaction microscope (ReMi), enabling the momentum resolved detection of all reaction
fragments with high-resolution and the free-electron laser in Hamburg (FLASH), providing
an unprecedented brilliant photon beam at favourable time structure to access small cross
sections.
Close to threshold the total as well as differential PDI cross sections are observed to
critically depend on the excitation level and the symmetry of the initial state. For the
2excited state Li(1s 2p) the PDI dynamics strongly depends on the alignment of the 2p-
orbital with respect to the VUVlight polarization and, thus, fro m the population of the
magnetic substates (m = 0, ±1). This alignment sensitivity decreases for increasing excessp
energy and is completely absent for ionization-excitation. Time-dependent close-coupling
calculations are able to reproduce the experimental total cross sections with deviations
of at most 30%. All the experimental observations can be consistently understood in
terms of the long range electron correlation among the continuum electrons which gives
rise to their preferential back-to-back emission. This alignment effect, which is observed
here for the first time, allows controlling the PDI dynamics through a purely geometrical
modification of the target initial state without changing its internal energy.
Zusammenfassung
In dieser Arbeit wurde die Photo-Doppelionisation (PDI) und die simultane Ionisation und
2Anregung von Lithium fr verschiedene Anfangszust¨ande Li(1s 2l) (l = s,p) untersucht.
¨Die Uberschussenergie des linear polarisierten VUVLichts oberhalb de r PDI-Schwelle lag
zwischen 4 und 12 eV.
Drei neuartige Technologien wurden kombiniert: eine magnetooptische Falle (MOT) zur
Erzeugung eines kalten und durch optisches Pumpen in ausgew¨ahlten Zust¨anden pr¨aparierten
Targets; ein Reaktionsmikroskop (ReMi), das die Messung der Impulse aller Ionisation-
sprodukte erm¨oglicht; und der Freie-Elektronen Laser in Hamburg (FLASH), der einen
Photonenstrahl mit beispielloser Brillanz bei gu¨nstiger Zeitstruktur zur Messung kleiner
Wirkungsquerschnitte zur Verfu¨gung stellt.
Nahe der Schwelle zeigen sowohl totale als auch differentielle PDI-Wirkungsquerschnitte
eine starke Abh¨angigkeit vom Anregungsniveau und von der Symmetrie des Anfangszus
2tands. Fu¨r den angeregten Zustand Li(1s 2p) h¨angt die PDI-Dynamik stark von der Aus
richtung des 2p-Orbitals relativ zur Polarisation der VUVStrahlung und damit von der
iiiBesetzung der magnetischen Unterzust¨ande (m = 0, ±1) ab. Diese Alignment-Abh¨angigkeitp
¨verringert sich fu¨r zunehmende Uberschussenergie und fehlt bei der simultanen Ionisation
und Anregung v¨ollig. ‘Time-dependent close-coupling’ Rechnungen k¨onnen die integralen
Wirkungsquerschnitte bei Abweichungen von maximal 30% reproduzieren. Alle experi-
mentellen Beobachtungen k¨onnen mittels der Elektronenkorrelation u¨ber große Entfernun-
gen, also der langreichweitigen Coulombwechselwirkung, erkl¨art werden. Diese dominiert
die PDI-Dynamik nahe der Schwelle und fu¨hrt zur bevorzugten Emission der Elektronen
in entgegen gesetzte Richtungen. Die hier erstmals beobachtete Ausrichtungsabh¨angigkeit
der PDI erlaubt die Kontrolle der Doppelionisationsdynamik durch eine rein geometrische
Modifikation des Anfangszustands bei fester innerer Energie.
ivContents
1 Introduction and Motivation 1
2 Theory on Photoionization 9
2.1 Basics of Photo-Fragmentation Process . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.1 Mechanisms of Photo Double Ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.1.2 Photoionization plus Excitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.1.3 Dependence of PDI Dynamics on the Quantum Numbers of the
State {LMSπ} . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.1.4 Fragmentation Influenced by Valence Electron Configuration . . . . 22
2.1.5 Wannier Threshold Law . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.2 Brief Introduction of the Calculation Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3 Principle of Laser Cooling and Trapping 33
3.1 Doppler Cooling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.2 Magneto-Optical Trapping . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
3.3 Principle of Zeeman Slowing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.4 Spectroscopic Properties of Lithium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4 An Elementary Introduction to the Free Electron Laser 45
4.1 Working Principle of FEL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
4.1.1 The Way to Lasing for FEL — SASE principle . . . . . . . . . . . . 46
4.1.2 Operation of Low-Gain and High-Gain FEL . . . . . . . . . . . . . . 47
4.2 Free Electron Laser in Hamburg Facility . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
5 Experiment Setup — MOTReMi 53
5.1 Reaction Microscope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.1.1 Spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
vCONTENTS
5.1.2 Momenta Reconstruction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
5.1.3 Detector Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
5.2 Magneto-Optical Trap . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
5.2.1 MOT-Coils in Anti-Helmholtz Configuration . . . . . . . . . . . . . . 69
5.2.2 Laser System for Cooling and Optical Pumping . . . . . . . . . . . . 70
5.2.3 Trap Loading System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.3 Integration of a Reaction Microscope with a Magneto-Optical Trap . . . . 83
5.4 Experiment Control Devices . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.4.1 Adwin Gold DA System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.4.2 LabView User Interface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
5.5 Data Acquisition Units . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
6 Data Processing and Event Identification 91
6.1 General Classification of Photoionization Reactions . . . . . . . . . . . . . . 91
6.2 Recorded Raw Spectrum — Description, Clarification and Modification . . 95
6.3 Determination of Excited State Fraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
6.4 Measurement of Magnetic Sublevel Populations . . . . . . . . . . . . . . . . 103
7 Experimental Results 113
7.1 Photo Double Ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
7.1.1 (γ, 2e) on Li{LM Sπ} at E = 85 eV . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114L γ
7.1.2 (γ, 2e) on Li{LM Sπ} at E = 91 eV . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119L γ
7.2 Single Ionization plus Simultaneous Excitation . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
b7.2.1 (γ,e+e ) on Li{LM Sπ} at E = 85 eV . . . . . . . . . . . . . . . . 123L γ
b7.2.2 (γ,e+e ) on Li{LM Sπ} at E = 91 eV . . . . . . . . . . . . . . . . 127L γ
7.3 Comparison and Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
8 Summary and Outlook 135
A Atomic Units 139
B Polarization Gradient Cooling Method 141
C TDCS Calculation for Li DPI Based on Parity 145
2 2 eC.1 Even parity state - Li(1s 2s S ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
2 2 oC.2 Odd parity state - Li(1s 2p P ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146
viCONTENTS
D C++ Code Segments in Data Analysis Program Agat32root 149
D.1 Agat32root Code for Cartesian Coordinate Transformation: . . . . . . . . . 149
D.2 Agat32root Code for ToF /position Signal Correction: . . . . . . . . . . . . 149
E Rotations and Wigner D-Functions 151
E.1 Rotation Operator and Euler Angles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151
E.2 Definition of D-Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151
F Single-Particle Coordinates and Jacobi Coordinates 153
G Deutsche Kurzfassung der Dissertation:
UntersuchungenzurPhotodoppelionisationvonLithiummitMOTRIMS155
G.1 Einleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155
G.2 Das Experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
G.3 Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 159
G.4 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
Bibliography 165
viiCONTENTS
viii