Time resolved studies of H_1hn+_1tn2 dissociation with phase-stabilized laser pulses [Elektronische Ressource] / presented by Bettina Fischer

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Dissertationsubmitted to theCombined Faculties for the Natural Sciences and forMathematicsof the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germanyfor the degree ofDoctor of Natural SciencesPresented byDipl.–Phys. Bettina FischerBorn in KronstadtOral examination: 23.06.2010+Time resolved studies of H dissociation2with phase-stabilized laser pulsesReferees: Priv.-Doz. Dr. Robert MoshammerProf. Dr. Selim JochimSummary:+ +In the course of this thesis, experimental studies on the dissociation of H (H → p+H) in2 2ultrashort laser pulses with a stabilized carrier-envelope phase (CEP) were carried out. In single-pulsemeasurements, theabilitytocontroltheemissiondirectionoflowenergeticprotons, i.e. thelocalization of the bound electron at one of the nuclei after dissociation, by the CEP was demon-strated. The coincident detection of the emitted protons and electrons and the measurementof their three-dimensional momentum vectors with a reaction microscope allowed to clarify thelocalization mechanism. Further control was achieved by a pump-control scheme with two time-delayed CEP-stabilized laser pulses. Here the neutral H molecule was ionized in the first pulse2and dissociation was induced by the second pulse. Electron localization was shown to depend on+the properties of the bound nuclear wave packet in H at the time the control pulse is applied,2demonstrating the ability to use the shape and dynamics of the nuclear wave packet as controlparameters.

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Published 01 January 2010
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Language English
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Dissertation
submitted to the
Combined Faculties for the Natural Sciences and for
Mathematics
of the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germany
for the degree of
Doctor of Natural Sciences
Presented by
Dipl.–Phys. Bettina Fischer
Born in Kronstadt
Oral examination: 23.06.2010+Time resolved studies of H dissociation2
with phase-stabilized laser pulses
Referees: Priv.-Doz. Dr. Robert Moshammer
Prof. Dr. Selim JochimSummary:
+ +In the course of this thesis, experimental studies on the dissociation of H (H → p+H) in2 2
ultrashort laser pulses with a stabilized carrier-envelope phase (CEP) were carried out. In single-
pulsemeasurements, theabilitytocontroltheemissiondirectionoflowenergeticprotons, i.e. the
localization of the bound electron at one of the nuclei after dissociation, by the CEP was demon-
strated. The coincident detection of the emitted protons and electrons and the measurement
of their three-dimensional momentum vectors with a reaction microscope allowed to clarify the
localization mechanism. Further control was achieved by a pump-control scheme with two time-
delayed CEP-stabilized laser pulses. Here the neutral H molecule was ionized in the first pulse2
and dissociation was induced by the second pulse. Electron localization was shown to depend on
+the properties of the bound nuclear wave packet in H at the time the control pulse is applied,2
demonstrating the ability to use the shape and dynamics of the nuclear wave packet as control
parameters. Wave packet simulations were performed reproducing qualitatively the experimental
results of the single and the two-pulse measurements. For both control schemes, intuitive models
are presented, which qualitatively explain the main features of the obtained results.
Zusammenfassung:
+Im Rahmen dieser Arbeit wurden experimentelle Untersuchungen zur Dissoziation von H2
+(H → p +H) in ultrakurzen Laserpulsen mit einer stabilisierten Tra¨ger-Einhu¨llenden-Phase2
(CEP) durchgefu¨hrt. In Einzelpulsmessungen konnte gezeigt werden, dass die Emissionsrichtung
derniederenergetischenProtonen,dasheißtdieLokalisierungdesgebundenenElektronsaneinem
der Kerne nach der Dissoziation, mit der CEP kontrolliert werden kann. Aufgrund der koinzi-
denten Detektion der emittierten Protonen und Elektronen, sowie der Bestimmung der drei-
dimensionalen Impulsvektoren mit Hilfe eines Reaktionsmikroskops, konnte der Lokalisierungs-
mechanismus gekl¨art werden. Die Kontrolle wurde durch ein Pump-Kontrolle-Schema mit zwei
zeitversetzten CEP-stabilisierten Pulsen erweitert. Dabei wurde das neutrale H Moleku¨l in2
dem ersten Puls ionisiert und die Dissoziation wurde im zweiten Puls eingeleitet. Es konnte
gezeigt werden, daß die Elektronenlokalisierung von den Eigenschaften des gebundenen Kern-
+wellenpaketes in H zur Zeit des Kontrollpulses abha¨ngt. Es ist also mo¨glich, die Form und2
Dynamik des Kernwellenpaketes als Kontrollparameter zu benutzen. Wellenpaket-Simulationen
wurden durchgefu¨hrt, welche die experimentellen Ergebnisse qualitativ reproduzieren. Fu¨r beide
Kontroll-Schemata werden anschauliche Modelle vorgestellt, die eine qualitative Erkla¨rung der
wesentlichen Ergebnisse erm¨oglichten.Contents
Introduction 1
1 Atoms and molecules in intense laser fields 9
1.1 Single ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.1.1 Multiphoton ionization. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.1.2 Tunnel ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.1.3 Recollision . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.2 Double and multiple ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3 Single ionization of H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142
1.3.1 Franck-Condon principle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.3.2 R dependence of the ionization probability . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
1.4 Floquet representation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
1.4.1 Bond-softening . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
1.4.2 Bond-hardening. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
1.4.3 Validity for ultrashort laser pulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
1.4.4 Three-dimensional potential curves . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.5 Temporal evolution of a bound wave packet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.5.1 Harmonic potential . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.5.2 Anharmonic potential . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.6 Double ionization of H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 262
2 Generation of ultrashort laser pulses 29
2.1 Properties of ultrashort laser pulses. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.1.1 Dispersion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.1.2 Self-phase modulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.2 The laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.2.1 The oscillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.2.2 The amplifier and prism compressor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.2.3 The fiber compressor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.3 The Mach-Zehnder interferometer. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.4 Pulse characterization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.4.1 Autocorrelation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.4.2 The ZAP-SPIDER . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
iii CONTENTS
3 Phase stabilization 43
3.1 Definition and properties of the carrier-envelope phase . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.2 Measurement of the carrier-envelope phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.2.1 F-2f interferometer in the time domain . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.2.2 F-2f interferometer in the frequency domain . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.3 Phase stabilization of the laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
3.3.1 Phase stabilization of the oscillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.3.2 Phase stabilization of the amplified pulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.4 The stereo-ATI spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.5 Characterization of the phase stability . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
4 The reaction microscope 57
4.1 Design of the reaction microscope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
4.2 Properties and advantages . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.3 Calculation of momentum and energy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
4.3.1 Ion momenta . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
4.3.2 Electron momenta . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4.4 Resolution and momentum acceptance . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
5 Single-pulse measurements on H and D 652 2
5.1 Experimental results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
+5.1.1 Electron localization in H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 672
5.1.2 Dependence on the pulse properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
5.1.3 Electron localization in D . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 722
5.1.4 Comparison with earlier measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
5.2 Electron localization mechanisms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
5.2.1 Localization for recollision induced dissociation . . . . . . . . . . . . . . . . 75
5.2.2 Localization for bond softening . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
5.3 Theoretical predictions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
5.4 Wave packet simulations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.4.1 Calculation of the wave packet dynamics. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
5.4.2 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
5.5 Interpretation and discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
6 Phase-stable two-pulse measurements 93
+6.1 Measurement of the wave packet evolution in H . . . . . . . . . . . . . . . . . . 932
6.1.1 General considerations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
6.1.2 Probing by Coulomb explosion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
6.1.3 Probing by dissociation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
6.1.4 Pulses with perpendicular polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
6.2 Pump-control measurements on H . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1012
6.2.1 Revival . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
6.2.2 Dephasing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
6.2.3 Transition region . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
6.3 Theoretical calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
6.3.1 Calculation procedure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111CONTENTS iii
6.3.2 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
6.3.3 Comparison with the experimental data . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
6.4 Theoretical model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
6.4.1 Wigner and Husimi distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
6.4.2 WKB phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
6.4.3 Theoretical interpretation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
6.4.4 Comparison with other theoretical predictions. . . . . . . . . . . . . . . . . 130
6.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
Summary and outlook 135
Appendix 142
A Atomic units 143
B Details of the wave packet simulations 145
B.1 Crank-Nicholson split-operator propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
B.2 Coupled channel propagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146
B.3 Virtual detector . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
Bibliography 160iv CONTENTS